ペロブスカイト量子ドット/トリプルのハロゲン化メチルアンモニウム塩界面修飾

Scientific Reports volume 13、記事番号: 5387 (2023) この記事を引用

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1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

ペロブスカイト太陽電池 (PeSC) は、優れた電力変換効率 (PCE) と低コストのため、新しい光起電力デバイスとして導入されています。しかし、ペロブスカイト膜自体の限界により欠陥の存在は避けられず、ペロブスカイト太陽電池のキャリアの数と移動度に重大な影響を与えるため、PeSCの効率と安定性の向上が制限されていました。ペロブスカイト太陽電池の安定性を向上させるための界面不動態化は重要かつ効果的な戦略です。ここでは、ハロゲン化メチルアンモニウム塩 (MAX、X = Cl、Br、I) を使用して、ペロブスカイト量子ドット (PeQD)/トリプルカチオンペロブスカイト膜の界面または界面付近の欠陥を効果的に不動態化します。 MAIパッシベーション層は、PeQD/三重陽イオンPeSCの開路電圧を63mV増加させ、最大1.04Vまで高め、24.6mAcm-2という高い短絡電流密度と20.4%のPCEを実現し、大幅な抑制を実証しました。界面再結合のこと。

有機無機ハロゲン化物ペロブスカイト材料は、高い消衰係数、高いキャリア移動度、ミクロンスケールのキャリア拡散長など、多くの優れた材料特性を備えているためです1、2、3、4、5。ペロブスカイト太陽電池 (PeSC) は、過去 10 年間に科学研究コミュニティで広範な注目を集めており、非常に有望な光起電力材料であると考えられています 6,7。電力変換効率 (PCE) も、わずか数年で 3.8 から 25.7% に上昇しました8。しかし、ペロブスカイト材料の調製温度が低く、結晶化プロセスの制御が難しいため、最終的なペロブスカイト膜の表面と粒界に、配位していない Pb2+ やヨウ素空孔を含む多数の欠陥が容易に発生しました9,10。これらの欠陥は多くの場合、非放射性再結合やキャリアのイオン移動を引き起こし、それによって PeSC の PCE と長期安定性が低下します 11。

現在、添加剤工学 12 と界面工学 13 が、不動態化ペロブスカイト膜の欠陥を減らすための主要な方法となっています。特に、添加剤エンジニアリングは、前駆体溶液に不動態化物質を導入することにより、結晶化プロセスを制御し、欠陥を不動態化することができ、操作が簡単で効果が顕著であるという利点があります。欠陥不動態化を実現する過程において、不動態化剤分子の官能基は非常に重要でした。カルボニル基 14、アミノ基 15、カルボキシル基 16、およびヨウ化フェネチルアンモニウム 17 は、不飽和ダングリングボンドとの配位結合を形成することで欠陥を不動態化し、それによりキャリア寿命を延長し、デバイス性能パラメータを向上させます。現在までに、異なる官能基を持つさまざまな分子が不動態化剤としてペロブスカイト前駆体に導入されてきました。例えば、Wang et al.18 は、ペロブスカイト前駆体にカフェインを導入し、カフェインの C = O と Pb2+ の間の強い相互作用を利用して核生成活性化エネルギーを増加させ、それによってペロブスカイトの核生成速度を遅らせ、ペロブスカイトの品質を向上させ、最終的なデバイスでは 20.25 を達成しました。 %PCE。 Chen ら 19 は、両側にカルボキシル基とチオフェン基を持つ、π 共役でアルコール可溶性の小分子、すなわち 2,5-ジ(チオフェン-2-イル)テレフタル酸 (DTA) を合成し、それをアンモニウム塩前駆体に付加しました。ペロブスカイト膜を調製するには、その電子豊富なカルボキシル基を使用して、ペロブスカイト膜内で配位していない Pb2+ とルイス酸塩基付加物を形成し、粒界と表面欠陥を不動態化し、最終的にデバイスの電圧損失を 0.38 V に低減します。これらの不動態化剤分子は報告されていますが、ペロブスカイト膜の欠陥に対する明らかな不動態化効果が示されていますが、複雑な分子構造や困難な合成などの問題もありました。さらに、一部の表面不動態化剤は、ペロブスカイト膜の表面処理に使用する場合、環境に有害なベンゼン物質を溶媒として使用する必要があり、環境保護や人間の健康に良くありませんでした20。したがって、高品質のペロブスカイト膜や高性能の PeSC を調製するために、ペロブスカイトに導入する添加剤として、単純な構造と環境に優しい新規不動態化剤を見つけることは依然として非常に重要です。この研究では、ペロブスカイト量子ドット (PeQD) 膜と Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 (CsFAMA) トリプルカチオンペロブスカイト膜の間の界面を修飾する、ペロブスカイト表面欠陥の解決に効果的な不動態化剤、つまりハロゲン化メチルアンモニウム塩について報告しています。ペロブスカイトの欠陥を減らす。さらに、トリプルカチオンペロブスカイト膜の下層に PeQDs 膜を使用すると、光利用率、開放電圧 (Voc)、短絡電流密度 (Jsc) が向上し、PeQD/トリプルカチオンの性能が向上します。カチオン PeSC のパフォーマンス。

硝酸ニッケル (99.9985%)、エチレンジアミン (99%)、Cs2CO3 (99.9%)、CsI (99.9%)、PbI2 (99.9985%)、および 2,9-ジメチル-4,7-ジフェニル-1,10-フェナントロリン ( BCP、98%) は、Alfa Aesar から購入されました。エチレングリコール (99%)、酢酸エチル (99.8%)、ヘキサン (95%)、オレイルアミン (OAm、80 ～ 90%)、塩化メチルアンモニウム (MACl、98%)、N,N-ジメチルホルムアミド (DMF、99.5%) )、ジメチルスルホキシド (DMSO、99.5%)、およびトルエン (99.5%) は Echo Chemcial から入手しました。オクタン (99 +%) および 1-オクタデセン (ODE、90%) は Acros Organics から購入しました。臭化メチルアンモニウム (MABr、99.999%) およびヨウ化メチルアンモニウム (MAI、99.999%) は、Luminescent Technology から入手しました。オレイン酸 (OA、88%)、ヨウ化ホルムアミジニウム (FAI、99.9%)、フラーレン-C60 (99.95%)、Ag (99.9%)、およびパターン化された FTO コーティングされたガラス基板 (8 Ω sq-1) は SHOWA から入手しました。、STAREK Scientific、Uni-Onward、Ultimate Materials Technology、Ruilong。

Cs-オレイン酸前駆体溶液は、45 mL フラスコ中で Cs2CO3 (0.407 g)、ODE (20 mL)、および OA (1.25 mL) を用いて 120 °C で 30 分間撹拌しながら合成しました。 PbI2 (0.5 g) と ODE (25 mL) を 4 mL フラスコ中で 120 °C で 30 分間撹拌しました。 PbI2 が完全に溶解するまで、予熱した (130 °C) OA (2.5 mL) および OAm (2.5 mL) を PbI2-ODE 反応フラスコに加えます。次に、2 mL のオレイン酸 Cs 前駆体を 180 °C で PbI2 反応混合物に素早く注入し、CsPbI3 混合物を氷浴中で急冷しました。 QD を精製するために、EA 溶液を体積比 3:1 で CsPbI3 粗溶液に添加し、その後 6000 rpm で 5 分間遠心分離しました。底部のＱＤ沈殿物をヘキサンおよびＥＡ（体積比１：１）に添加し、５分間超音波処理し、次いで６０００ｒｐｍで５分間遠心分離した。最後に、得られた CsPbI3 QD 沈殿物を 3 mL のオクタンに分散し、少なくとも 24 時間冷蔵保存し、6000 rpm で 5 分間遠心分離して上清を使用しました。

パターン化された FTO アノードは、超音波洗浄機で脱イオン水、アセトン、エタノール、イソプロパノールで順次洗浄され、続いて 15 分間の紫外線オゾン処理が行われました。硝酸ニッケル（０．２９１ｇ）をエチレンジアミン（０．０６７ｍＬ）およびエチレングリコール（１ｍＬ）に磁気撹拌しながら室温で２４時間溶解した。 NiOx 正孔輸送層 (HTL) は、ろ過した NiOx 前駆体溶液を FTO 基板上に 3000 rpm で 30 秒間スピンコートすることによって堆積し、ホットプレート上で 120 °C で 10 分間アニールし、続いて 120 °C のオーブンでベーキングしました。 300℃で1時間。 60 μL の CsPbI3 PeQD 溶液を NiOx HTL 上に 1000 rpm で 20 秒間均一に分配しました。 5 mg のハロゲン化メチルアンモニウム塩 (MAX、X = Cl、Br、I) と 5 mL の酢酸エチルを混合し、20 分間超音波処理した後、6000 rpm で 5 分間遠心分離して MAX (X = Cl、Br 、I) 食塩水。次に、100 μL の MAX 塩溶液を CsPbI3 PeQDs 層上に 2000 rpm で 10 秒間スピンコートしました。室温 25 °C で 461 mg の PbI2、139 mg の FAI、12.8 mg の CsI、および 15.7 mg の MABr 粉末を 1 mL のジメチルスルホキシド (DMSO)/ジメチルホルムアミド (DMF) (1/4 vol/vol) に溶解します。約 22 時間、Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 トリプルカチオンペロブスカイト前駆体溶液を 1 M の濃度で調製しました。80 μL のペロブスカイト前駆体溶液を、PeQDs/MAX 層上にスピンコートしました。 2 段階法で、それぞれ 1000 rpm で 10 秒間と 5000 rpm で 40 秒間を使用します。第 2 段階の残り 20 秒間に、トルエン貧溶媒 100 μL を PeQDs/MAX 層にすばやく滴下します。回転後、シャーレに5分間置き、100℃のホットプレート上に10分間置き、Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86トリプルカチオンペロブスカイト膜を形成した。続いて、高真空下での蒸着により、厚さ２０ｎｍのＣ６０電子輸送層および厚さ５ｎｍのＢＣＰ電子阻止層を順次堆積した。最後に、厚さ100 nmのAg上部電極を堆積し、そのPeQDs/MAX/CsFAMA PeSC構造の概略図と断面SEM画像を図1に示しました。

(a) PeQDs/MAX/CsFAMA PeSC デバイスの概略図。 (b) 断面走査型電子顕微鏡 (SEM) 画像。

ペロブスカイト膜の吸収スペクトルは、V-770 UV/VIS/NIR 分光光度計 (Jasco、日本) を使用してテストされました。蛍光分光光度計モデル Hitachi F-7000 (東京、日本) を使用して、ペロブスカイトフィルムのフォトルミネッセンス (PL) スペクトルをテストします。ペロブスカイト膜の X 線回折 (XRD) パターンは、CuKα (λ = 1.5418 Å) 線源を使用する PANalytical X'Pert PRO MRD 回折計 (Almelo、オランダ) を使用してテストされました。ペロブスカイト膜と PeQD の表面形態と高解像度透過型電子顕微鏡 (TEM) 画像は、ZEISS Sigma 電界放射型走査型電子顕微鏡 (FESEM) 装置 (ZEISS、ドイツ) および JEM-2100F 透過型電子顕微鏡装置 (日本電子、日本)、それぞれ。 PeQD/三重陽イオン PeSC の光電流 - 電圧 (J-V) 曲線は、Keithley 2420 ソースメーターを備えた MFS-PV-Basic ソーラーシミュレーター (Hong-Ming Technology Co., Ltd.、台湾) を使用して得られました。 NREL PVM-894 標準シリコン基準セル (PV Measurements Inc.、米国) によって校正された、100 mW cm-2 の AM 1.5G 模擬太陽光の照明。外部量子効率 (EQE) は、LAMBDA 35 UV-VIS-NIR 分光光度計 (PerkinElmer、米国) および XES-204S 150 W キセノンランプを備えた LSQE-R QE システム (LiveStrong Optoelectronics Co., Ltd.、台湾) によってテストされました。（三栄電気株式会社、日本）を光源として使用します。

ホットインジェクション法によって調製された CsPbI3 PeQD の光学的特性と形態を特徴付けました。図2aのPeQDs溶液の吸収スペクトルでは、その吸収ピークは約705 nmであり、対応する蛍光スペクトルは715 nmでPLピークを測定したことがわかります。図2bは、CsPbI3 PeQDs膜のXRDパターンを示しており、黒色のα-CsPbI3ペロブスカイト回折ピークが14.33°、20.23°、28.86°に現れ、(100)、(110)、(200)面に相当することがわかります。図2cの高解像度TEM画像から、合成されたままのCsPbI3 PeQDは立方晶相であり、平均サイズは約18.6 nmであることが明らかでした（図2d）。

(a) フォトルミネセンス (PL) および吸収スペクトル、(b) XRD パターン、(c) TEM 画像、および (d) CsPbI3 PeQD のサイズ分布図。

PeQD/CsFAMAペロブスカイト膜の表面形態に対するMAX（X = Cl、Br、I）塩の導入の影響を調査するために、図3に示すように、上記のペロブスカイト膜をSEMで特性評価しました。純粋な CsFAMA ペロブスカイトフィルムを示しています。表面の粒子サイズが小さく、欠陥や細孔が発生しやすいことがわかります。図3bに示すように、CsFAMAペロブスカイト膜がPeQDs膜上に覆われると、CsFAMAペロブスカイトの粒子サイズが大きくなり、粒界がわずかに減少しました。粒界は欠陥の主な場所の 1 つであるため、より大きな粒をもつペロブスカイト膜には粒界が少なくなり、それによってより高い膜品質が得られます。図3c〜eから、PeQD / CsFAMAペロブスカイトへのMAX（X = Cl、Br、I）塩の導入の間に、CsFAMAペロブスカイトの粒子サイズが大幅に増加することが観察できます。ペロブスカイト粒子が拡大する理由は、MAX (X = Cl、Br、I) 塩による PeQD 層の効率的な修飾によるものと考えられます。 CsFAMA ペロブスカイトを PeQD/MAX (X = Cl、Br、I) 上にコーティングすると、ペロブスカイトの急速な核生成が抑制される可能性があり、ペロブスカイトは低い核生成密度でより大きなサイズの粒子に成長する傾向があります。結果は、PeQDs/MAI/CsFAMA ペロブスカイトには粒界が少なく、欠陥を効果的に低減できることが示されています。ペロブスカイト膜の滑らかな表面は、ペロブスカイト層と HTL の間の界面接触を改善し、光生成電荷転送効率を改善するのに有益でした 21。

（a）CsFAMA、（b）PeQDs/CsFAMA、および（c–e）PeQDs/MAX（Cl、Br、I）/CsFAMAフィルムの上面SEM画像。

図 4 は、CsFAMA、PeQDs/CsFAMA、および PeQDs/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMA 膜の X 線回折パターンを示しています。強いピークを持つ XRD パターンは、結晶性 CSFAMA 膜の形成を表すことができます。 PeQD/CsFAMA 膜の主要な XRD 回折ピーク強度は、純粋な CsFAMA ペロブスカイト膜の強度よりも高かった。これは、PeQD 上の CsFAMA コーティングが欠陥を効果的に低減していることを示している。 MAX (Cl、Br、I) 塩を PeQDs/CsFAMA にさらに導入すると、PeQDs/MAI/CsFAMA フィルムの回折ピークの XRD 強度は、他の 2 つ (PeQDs/MACl/CsFAMA および PeQDs) よりも高くなりました。 /MABr/CsFAMA)、より優れたフィルム品質を表します。さらに、非ペロブスカイト β 相 (PbI2) ピーク (001) が 12.7° に現れ、PeQDs/MAI/CsFAMA フィルムおよび PeQDs/MABr/CsFAMA フィルムの PbI2 ピーク強度が低いことが分かります。 PbI2 の形成が減少したため、キャリアが HTL に移行しやすくなり、キャリア間の組換えが阻害されなくなります。これは、MAX (X = Cl、Br、I) 塩が粒界まで拡散し、粒表面と粒界の電荷トラップを不動態化し、それによってイオンの拡散が減少し、これらの粒界チャネルをブロックすることで結合が強化されると推測されます。

CsFAMA、PeQDs/CsFAMA、および PeQDs/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMA フィルムの X 線回折 (XRD) パターン。

図5aは、波長266 nmの励起下で測定されたCsFAMA、PeQDs/CsFAMA、およびPeQDs/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMAフィルムのPLスペクトルを示しています。 CsFAMA フィルムの PL ピークは 790 nm でしたが、PeQDs/CsFAMA および PeQDs/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMA フィルムは CsFAMA フィルムと比較してわずかにブルーシフトを示します。ブルーシフトは、表面欠陥が不動態化された後の浅い欠陥エネルギー準位の消失によって引き起こされる可能性があり、その結果、エネルギーバンド幅が増加します22。さらに、欠陥準位はペロブスカイト膜内の非発光再結合を促進し、その結果、光励起条件下で定常平衡に達した後のペロブスカイト膜のキャリア濃度が減少し、それによって発光再結合率、つまりPL強度が減少します。衰退。これは、PL ピークの強度からもわかります。 CsFAMA フィルムの PL 強度は、PeQD および MAX (Cl、Br、I) 塩による不動態化処理後に大幅に向上しました。中でも、PeQDs/MAI/CsFAMA膜が欠陥低減に最も効果があり、膜内での非発光再結合が抑制されていることが分かりました。 CsFAMA、PeQDs / CsFAMA、およびPeQDs / MAX（Cl、Br、I）/CsFAMAフィルムの吸収スペクトルを図5bに示しました。 CsFAMA ペロブスカイト膜と比較して、PeQDs/CsFAMA および PeQDs/MAX (Cl, Br, I)/CsFAMA 不動態化ペロブスカイト膜は光吸収がわずかに増加しており、これにより PeQDs/CsFAMA および PeQDs/MAX (Cl, Br) の EQE が向上すると予想されました。、I)/CsFAMA PeSC。 PeQDs 層の追加により膜の集光効率が向上し、MAX (Cl、Br、I) 塩によりペロブスカイトの結晶品質が向上するため、観察された性能の違いは PeQDs/MAX (Cl) に起因すると考えられます。、Br、I) 界面工学により、より効果的な電荷移動が実現され、PSC デバイス全体での光吸収が増加します。このメカニズムは、ペロブスカイト膜の時間分解 PL 減衰曲線の結果によってさらに実証できます。図5cおよび表1に示すように、PeQDs/CsFAMAおよびPeQDs/MAX(Cl、Br、I)/CsFAMAペロブスカイト膜のPL減衰寿命は3.92、3.33、2.86、および2.42nsであると決定されました。ペロブスカイト膜は 5.73 ns でした。 PeQDs/CsFAMA および PeQDs/MAX(Cl, Br, I)/CsFAMA ペロブスカイト膜の高速減衰寿命は、CsFAMA ペロブスカイト膜よりも大幅に短かった。高速減衰寿命の減少は、界面での電荷キャリアの移動がより速く、より効率的であることを示しているため、CsFAMA ペロブスカイトと PeQDs/MAX(Cl、Br、I) の組み合わせは、より優れた界面特性と電荷移動容量を有すると結論付けることができます。

CsFAMA、PeQDs/CsFAMA、および PeQDs/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMA ペロブスカイトフィルムの (a) フォトルミネッセンス (PL)、(b) 吸収スペクトル、および (c) 時間分解 PL 減衰曲線。

MAX (X = Cl、Br、I) 塩の導入が PeSC の太陽光発電性能に及ぼす影響をさらに調査し、PeSC の再現性を評価するために、それぞれのケースで 30 個を超えるセルを製造してテストしました。図6は、CsFAMA、PeQD/CsFAMA、およびPeQD/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMAに基づくPeSCの太陽光発電パラメータの統計結果を示しています。元の CSFAMA PeSC のデバイスは、平均 Jsc が 23.1 mA cm-2、Voc が 0.93 V、曲線因子 (FF) が 76.9%、PCE が 16.2% でした。 MAI 塩による処理後、パラメータは平均 Jsc 24.6 mA cm-2、Voc 1.03 V、FF 77.8%、PCE 19.6% に向上しました。他のすべての PeSC の平均光起電力特性も、初期の CSFAMA PeSC よりも優れており、テスト結果の信頼性を示しています。これは、MAX (X = Cl、Br、I) 塩の導入が太陽光発電パラメーターの改善に重要な役割を果たすと考えられていることを示しています。図 7 は、各ケースで最高の性能を発揮した PeSC の JV 曲線を示し、対応する太陽光発電性能パラメータを表 2 にまとめました。未使用の CsFAMA に基づく PeSC は、23 mA cm-2 の Jsc で 16.6% の PCE を示しました。 Voc は 0.94 V、FF は 77.1% です。 PeQDs 層を CsFAMA PeSC に導入すると、Jsc、Voc、FF、PCE は 24.2 mA/cm-2、0.977 V、76.7%、18.1% に大幅に増加しました。これは、PeQDs 層を追加すると品質が向上する可能性があることを示しています。 CsFAMA フィルムの電流を増加させると同時に光電流を増加させます。 MAX (X = Cl、Br、I) 塩が PeQDs/CsMAFA 界面を修飾すると、MAI 処理 PeQDs/CsMAFA ペロブスカイトで作製された最適化された PeSC は、24.6 mA cm-2 の Jsc の増加、1.04 V の Voc、FF の増加を示しました。 79.9% に達し、その後 PCE は 20.4% に向上しました。一方、PeQDs/CsFAMA および PeQDs/MACl/CsFAMA PeSC の FF は、元の CsFAMA PeSC の FF よりも低いことが観察できます。これは、非ペロブスカイトの β 相ピークによって引き起こされる可能性があります。さらに、MACl および MABr 処理した PeQD/CsMAFA 界面に基づくデバイスでは、それぞれ 18.8% および 19.5% の PCE が得られ、この表面不動態化プロセスのプラスの効果が実証されました。欠陥を効果的に低減するこの表面不動態化プロセスのプラスの効果は、PeQD/CsMAFA 界面を MAX (X = Cl、Br、I) 塩で修飾することによって検証されました。図7bは、PeQDをペロブスカイト層とHTLの間の界面に挿入した場合の、光生成された電子と正孔の移動を示しています。 PeQD の価電子帯の位置は HTL とペロブスカイトの間に位置し、MAX (X = Cl、Br、I) 塩の不動態化と相まって、より好ましいエネルギー準位の整列が界面で発生し、正孔の抽出が促進されます。 PeQDは、ペロブスカイトとHTLの間の界面でのキャリアの再結合を減らす障壁として機能し、それによってVocとJscが改善され、ペロブスカイトの伝導帯からHTLへの電子の逆流が防止され、それによって電荷収集が改善されました。

CsFAMA、PeQD/CsFAMA、および PeQD/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMA に基づく PeSC の (a) Voc、(b) Jsc、(c) FF、および (d) PCE の統計分布。

（ a ）CsFAMA、PeQD/CsFAMA、およびPeQD/MAX（Cl、Br、I）/CsFAMAに基づいた最もパフォーマンスの高いPeSCのJ-V曲線。 (b) 全体構造のバンドエネルギー図。

図 8a は、CsFAMA、PeQD/CsFAMA、および PeQD/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMA に基づく PeSC の EQE スペクトルを示しています。 CsFAMA PeSC に PeQDs 層を追加すると、Jsc と EQE が効果的に増加し、500 ～ 750 nm の帯域で比較的明らかな増加が見られたことがわかります。量子閉じ込め効果により、PeQD によって生成される吸収がこの帯域で発生します。さらに、MAX (X = Cl、Br、I) 塩を使用した PeQD と CsFAMA 間の界面の修飾/不動態化により、膜の結晶性がさらに向上し、欠陥が減少します。この波長範囲における表示デバイスの量子効率は、光吸収層の背後の界面に大きく影響されます。この現象は、この界面でのキャリアの再結合がパッシベーション後に大幅に抑制されることを示しており、パッシベーションによるデバイスの短絡電流密度の改善メカニズムも説明されています。 PeSC の安定性に及ぼす MAX (X = Cl、Br、I) 塩の影響を調査するために、MAX 塩処理 PeSC と対照 CsFAMA PeSC の PCE 減衰を窒素貯蔵中および AM1 下の 25 °C で追跡および記録しました。 5Gイルミネーション。 CsFAMA PeSC の PCE 損失は、120 時間の保存後に 80% 以上でした。さらに、PeQDs/CsFAMA PeSC に PeQDs 層を追加すると、欠陥が効果的に減少し、PCE 減衰現象が大幅に改善されました。 MAX (X = Cl、Br、I) 塩で処理した PeSC は、それぞれ初期効率の 78.7%、85.1%、および 77.9% を保持しました (図 8b)。一方、PeQD/MAI/CsFAMA PeSCの減衰が大きかった理由は、ヨウ化物イオンと有機陽イオン間の結合が弱かったためです。数日間暴露すると、非ペロブスカイトの β 相ピークが現れ、ペロブスカイトの分解が起こり、安定性が低下しました。

(a) CsFAMA、PeQD/CsFAMA、および PeQD/MAX (Cl、Br、I)/CsFAMA に基づく PeSC の外部量子効率 (EQE) スペクトルおよび (b) 正規化された PCE 安定性の進化 (N2 充填グローブボックス)。

要約すると、この研究では、PeQD とトリプルカチオンペロブスカイトの中間層の修飾剤/不動態化剤としてハロゲン化メチルアンモニウム塩 (MAX、X = Cl、Br、I) を使用します。 CsPbI3 PeQD および Cs0.05FA0.81MA0.14PbBr0.14I2.86 トリプルカチオンペロブスカイトおよび太陽電池デバイスは、熱間注入および 2 段階法によって調製されました。 PeQD/MAX/トリプルカチオン PeSC の形態、ペロブスカイトの光学特性、およびデバイス性能に対するハロゲン化メチルアンモニウム塩の影響を調査しました。結果は、MAX 塩が PeQD/CsFAMA ペロブスカイト間の相互作用を修飾/不動態化してペロブスカイトの粒径を増大させ、ペロブスカイト膜の欠陥を効果的に低減できることを示しています。純粋な CsFAMA の対照サンプルと比較して、PeSC の最高の性能は MAI 塩を使用することによって達成され、この条件下で調製された PeQD/MAI/CsFAMA トリプルカチオン PeSC の Jsc は 23.0 mA cm-2 から 24.6 mA cm-2 に増加しました。、Vocは0.938Vから1.04V、FFは77.1%から79.9%、PCEは16.6%から20.4%です。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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この研究は、契約番号 2 に基づいて国家科学技術評議会 (台湾) によって支援されました。 111-2221-E-027-040-MY3 および 111-2221-E-262-006。

龍華理工大学電子工学科、第300号、第300号 1, Wanshou Rd., 桃園, 33306, 台湾

チンホー・ティエン

国立台北理工大学電気光学工学部一段 3, Chung-Hsiao E. Rd.、台北、10608、台湾

ライ・ホンイェ＆チェン・ロンチェン

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L.-CC は実験を実施し、研究を設計し、原稿全体の執筆に関して重要な提案を行いました。 C.-HT はオリジナルのアイデア、データ分析、解釈を考案し、原稿を書きました。 H.-YL はサンプルを準備し、すべての測定を実行しました。著者全員がこの原稿を承認しました。

ロンチェン・チェン氏への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

ティエン、CH、ライ、HY。 & チェン、LC. ペロブスカイト量子ドット/トリプルカチオンペロブスカイトのハロゲン化メチルアンモニウム塩界面修飾により、効率的な太陽電池が可能になります。 Sci Rep 13、5387 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-32697-z

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受信日: 2022 年 12 月 19 日

受理日: 2023 年 3 月 31 日

公開日: 2023 年 4 月 3 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32697-z

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ペロブスカイト量子ドット/トリプルのハロゲン化メチルアンモニウム塩界面修飾