RFマグネトロンスパッタリングSnO2の中温蒸着

Scientific Reports volume 13、記事番号: 9100 (2023) この記事を引用

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ペロブスカイト太陽電池 (PSC) は、潜在的な商業化の要件を満たすために、安定性と拡張性という 2 つの主要な課題に依然として直面しています。したがって、安定した PSC を実現するための均一で効率的、高品質、かつコスト効率の高い電子輸送層 (ETL) 薄膜を開発することは、これらの主要な問題に対処するための重要な要素の 1 つです。マグネトロンスパッタリング堆積は、高品質の薄膜堆積と、工業規模で大面積に均一に膜を堆積できる能力により広く使用されています。この研究では、中温高周波 (RF) スパッタリングされた SnO2 の組成、構造、化学状態、および電子的特性について報告します。 Ar と O2 は、それぞれプラズマスパッタリングと反応性ガスとして使用されます。反応性RFマグネトロンスパッタリングにより、高い輸送特性を備えた高品質で安定したSnO2薄膜を成長させる可能性を実証します。私たちの調査結果は、スパッタリングされた SnO2 ETL をベースにした PSC デバイスが、最大 17.10% の電力変換効率と 200 時間以上の平均動作寿命に達していることを示しています。改善された特性を備えたこれらの均一なスパッタリング SnO2 薄膜は、大型太陽光発電モジュールや高度な光電子デバイスに有望です。

The performance and cost-effectiveness fabrication of the perovskite solar cells (PSCs) are the two main assets which are increasingly attracting academic and industrial attention. Certified Power Conversion Efficiency (PCE) for the best solar cell efficiency has shown a 25.7% for PSCs as achieved by UNIST1. Focus is put nowadays on the PSCs commercialization2, and this aim is still facing two main challenges, namely a descent device operational-stability and the fabrication scalability. The stability of the PSCs has been the cornerstone of extensive research and development over the last years. Nevertheless, this research effort has been found to be one of the most complex physico-chemical issues that involves multiple factors and various physical phenomena. These issues are also a subject of the device configuration and materials’ characteristics. In fact, the device stability can directly be affected by the electrode material and its characteristics (work function, dimensions, etc.)3, electron transport layer (ETL) and hole transport layer (HTL) properties4,5, the nature of the interface between the absorber-perovskite layer and the charge transport materials6, and indeed, the stability of the perovskite material itself7. In 2016, Ahn et al.8 proposed that the ETL based on TiO2 is among the most responsible factors for the light-induced degradation in PSCs. This suggestion was also supported by the research outcome of Qiu et al.9. On the other hand, SnO2 as ETL has demonstrated its capability to replace the conventional TiO2 due to the fact that a PCE of more than 21% has been already achieved using SnO2 ETL10. SnO2 shows several benefits over TiO2, including a higher electron mobility and an excellent energy level matching11. More importantly, SnO2 as ETL is highly efficient against the perovskite solar cells degradation, which is induced by TiO2 ETL, thereby considerably improving the device operational lifetime under continuous light illumination at the maximum power point. In this context, Christians et al. 1000 hour operational stability. Nat. Energy 3(1), 68–74 (2018)." href="/articles/s41598-023-35651-1#ref-CR12" id="ref-link-section-d194710350e497"> 12 人は最近、ETL として SnO2 をベースにしたカプセル化されていないペロブスカイト太陽電池を使用すると、TiO2 と比較して寿命がはるかに長いことを実証しました。一方、2 番目の大きな課題は、小面積の PSC と同様の性能を維持しながら、モジュール規模 (つまり、ペロブスカイト太陽電池モジュール (PSM)) に到達するという PSC 製造のスケーラビリティに関するものです2。 PSC 製造のための大規模な薄膜成長プロセスが導入されるにつれ、PSM に関連する報告数が大幅に増加しました 13。たとえば、Green et al. Chen et al. は、開口面積 (AA) 16.29 cm214 で PCE 16% を報告しました。 36.1 cm215 という大きな AA を備え、12.1% の認定 PCE を達成しています。他の重要なパラメーターは、ETL2 の費用対効果と大規模な蒸着プロセスに関連します。現在、PSM の大部分は ETL として TiO2 をベースにしており、これには高い処理温度が必要です。 TiO2 は、抵抗が比較的高いことと、サブセル間の相互接続パスから TiO2 コーティングを除去するためによく使用される高価なレーザーパターニング法 17 により、多くの不安定性の問題の原因 16 にもなります。これは、直列抵抗値の上昇による全体的な PSM 性能の低下を避けるために必要です18。

TiO2 材料とは異なり、SnO2 は、溶液プロセス 11、19、20、電着 21、電子ビーム 22、原子層蒸着 23、マグネトロンスパッタリング 24 などのさまざまな蒸着技術を使用して、はるかに低い温度で処理できます。 ETL としての SnO2 に関連するこれまでの報告の大部分は、小面積デバイスのみに関するものであることは注目に値します16。これらすべての薄膜製造法の中で、マグネトロンスパッタリング (MS) は、費用対効果と均一で大規模な SnO2 薄膜に関する利点により、最も有望な技術の 1 つです。これまでのところ、PSC の ETL として MS によって蒸着された SnO2 薄膜に関する報告はわずかしかありません。たとえば、アリら。は、0.09 cm225 の面積で 14% の PCE を報告しました。さらに、大面積 MS にわたる膜の均一性が実証され、TiO2 と比較して SnO2 の優れた電気伝導性と電子移動度も実証されており、これらは PSM の異なるサブセル間の相互接続品質を向上させる利点としても実証されています。一方、SnO2 ETL に基づく PSC の PCE に関する最先端技術は、スピンコーティング技術によって堆積された SnO2 の非常に薄い層 (約 25 nm) によって達成されます26。ただし、非常に薄い層に関連するこの堆積方法は、特に小型デバイスを大型の太陽光発電 (PV) モジュールにスケールアップする場合、大面積の薄膜に関連したフリンジ効果、ピンホール、および厚さの不均一性を引き起こす可能性があります。

図 1 は、金属酸化物、金属硫化物、CdSe、GaN など、PSC の ETL として一般的に実装される無機材料の伝導帯最小値 (CBM) と価電子帯最大値 (VBM) を示しています。効率的で信頼性の高い PSC を提供するには、次の重要な特性を満たすことが不可欠です。(1) 良好な光透過率。 (2) 光子エネルギー損失が低い。 (3) 適切なバンドギャップのマッチング/アライメント。 (4) 高い電気伝導性と電子移動度。 (5) 費用対効果。許容可能な再現性（つまり、安定性）の速度 27,28。

PSC の ETL として一般的に使用される無機金属材料の伝導帯最小値 (CBM) と価電子帯最大値 (VBM) を示す概略図 29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39。

TiO2 の代替として、特定の光電子特性を提供するさまざまな材料がすでに研究されています。これには、二元金属酸化物（ZnO、In2O3、Nb2O5、WO3、Fe2O3、CeO2）32、三元金属酸化物（Zn2SnO4、BaSnO3、SrTiO4）30、金属硫化物（MoS2、CdS、In2S3、SnS2、Bi2S3）29、GaN が含まれます。、CdSe、およびInGaZnO431。それにもかかわらず、界面接触品質の低さなど、多くの未解決の問題がまだ解決されていません。

2015 年、Dai のグループの革新的な研究により、PCE 6.5% の PSC ベースの SnO2 ETL が初めて実証されました。これに続いて、同じ年にワンらの研究が行われました。 15%を超えるPCEに達した人20、40。電子輸送材料として SnO2 をベースにした PSC の電力変換効率は、最近 20% を超える値を達成しました10。このことは、SnO2 がさまざまな観点から、特にペロブスカイト太陽電池にとって魅力的で有望な ETL 材料であること、および以下の要因により、従来の TiO2 の優れた代替品であることを実証しました。 (2) TiO2 よりも大幅に高い電子移動度。 (3) 高い導電率42,43。 (4) 大きなバンドギャップ (3.6 ～ 4.5 eV)。 (5) 高い透明度 (つまり、光透過率) 44,45。（６）比較的低温から室温までの処理温度に関して大きな柔軟性がある。 (7) 光下での高い安定性 (つまり、光活性が低い)、および (8) 熱および湿度下での高い安定性 46,47。

さらに、PSC での TiO2 ETL の合成には、通常、スピンコーティングまたはスプレー法が使用されます。これには、緻密な構造、結晶構造、および良好な導電性を備えたメソポーラス層の形成を可能にするために、一般に 450 °C を超える高い後処理温度が必要です。逆に、SnO2 は日常的にはるかに低い温度 (≤ 250 °C) で成長し、結晶構造が必要ない場合には室温で成長する場合もあります。この利点は、大規模な産業用途にとって非常に魅力的です。

この研究では、スピンコートされたトリプルカチオンベースのペロブスカイト太陽電池の電子輸送層として、中温高周波マグネトロンスパッタリングSnO2の実装を達成しました。我々は、メソポーラス足場と高温処理の両方の手順が、PSC デバイスの高い性能を達成するために必須ではないことを実証しました。さらに、パッシベーションプロセスは実行されておらず、カプセル化も使用されていません。それにもかかわらず、17% PCE を超える PSC が実証されています。

私たちは、SnO2 の材料特性、つまり構造的、形態的、電気的、光学的特性、およびその化学状態を調査してきました。また、さまざまな温度下でのPL測定を通じてペロブスカイト層の性能の温度依存性も研究しており、電荷移動ダイナミクスや電荷再結合などのさまざまな物理現象の相互作用が示唆されています。当社が開発した MS SnO2 ETL は、良好なデバイス PV 性能と比較的良好な寿命を達成することが実証されており、これは SnO2 膜のさらなる開発と PSM への統合にも役立つ可能性があります。

研究室および/または工業規模で高品質の金属酸化物薄膜を作製するには、マグネトロンスパッタリングが信頼性が高く成熟した成膜プロセスであることが証明されており、低コストの材料を使用する可能性も提供します。ターゲット。 SnO 材料は、高エネルギーのアルゴンプラズマイオンによってスパッタリングされ、酸素と反応して、連続プロセスでフッ素ドープ酸化スズ (FTO) 層の上に堆積されます。膜厚と密度の正確な制御は、MS の堆積速度によって実現できます。これは比較的費用対効果の高いプロセスであり、廃棄率が非常に低くなります。薄膜成長プロセスは通常、高真空チャンバー内で行われるため、高レベルの再現性が可能になります48。

邱ら。は、スパッタリングされた SnO226 の物理的および化学的特性を体系的に研究しました。 ETLとしてSnO2を実装して作製したペロブスカイト太陽電池は、T80標準で測定した場合、約20%のPCEと約625時間の安定性を示すことがわかり、SnO226のおかげで導電性と安定性が向上したことが実証されました。一方、Bai らは、スパッタリングされた SnO2 膜の構造的および形態学的特性に対する Ar/O2 ガス比の影響を強調しました 49。トラップ状態のレベルとキャリア通過のダイナミクスも PSC デバイスで調査され、最大 18% の優れた PCE を実証しました49。さらに、Otoufi et al。 TiO2 層上にスパッタリングされた SnO2 で作られた二層構造を実験したところ、電荷収集能力が向上することがわかり、PCE が約 12% に達しました。これは、ETL として TiO2 のみを使用して得られた値 (約 8%) よりも 4% 高くなりました。 50. このレベルでは、堆積プロセス中に流れるガスが酸素欠損の制御に重要な役割を果たしていることに注目する価値があります51。さらに、SnO2 バンドギャップ内の欠陥状態は、膜内に存在するアモルファスおよび/またはナノ結晶性に起因する可能性があり、大気中での熱アニーリング後のプロセスによって効果的に抑制される可能性があり、これにより、SnO2 との界面が不動態化される可能性があります。ペロブスカイト材料。

材料の特性を研究するために、2 つの SnO2 薄膜サンプルをガラス基板上に作成しました。 (1) 堆積したままの SnO2、および (2) 250 °C で 30 分間空気アニールした SnO2。

図2a〜dは、ガラス基板上に堆積された堆積直後および熱アニールされたSnO2膜の代表的な上面SEM画像を示しています。 SnO2 サンプルは、均一で滑らかな表面形態を示し、粒径が大きく、ピンホールや亀裂のない膜を備えています。熱アニール処理は、SnO2 薄膜の形態にほとんど、またはまったく影響を及ぼさないことが判明しました。図2e、fは、これらのSnO2膜の関連するAFM画像を示しています。

SEM（a〜d）およびAFM画像（e、f）：SnO2膜を示す上面SEM画像（a）堆積時の倍率50k、（b）堆積時の倍率100k、（c）250℃でアニール50k 倍に拡大。(d) 250 °C でアニールしたものを 100k 倍に拡大。 SnO2 膜の AFM 画像（e）は堆積したまま、（f）は 250 °C でアニールしたもの。

図 3 に示すように、堆積したままの SnO2 薄膜は、(110)、(101)、および (211) 配向面の明確な三重ピークを表示することにより、SnO2 相の明確な結晶微細構造を示しています。これは、この SnO2 薄膜の高い結晶品質を明らかにします。空気アニーリング後、SnO2 薄膜サンプルは、(110)、(101)、および (211) の同じ観察された三重ピークによって明らかなように、SnO2 微細構造相を維持しました (図 3)。さらに、SnO2 相ピーク (101) に関連する半値全幅 (FWHM) のわずかな減少によって実証されるように、大気アニール後に結晶化度が向上していることがわかります。 Scherrer 方程式を使用することにより、(101) ピークを使用して計算された SnO2 相の結晶子サイズは、堆積したままの SnO2 サンプルの 60.7 Å から、アニールされた SnO2 サンプルの 69.2 Å に増加しました。これらの結果を表 1 に示します。GIXRD 分析によると、成長条件が二次相のない SnO2 相の形成に有利であることは明らかです。さらに、ポスト空気アニーリングプロセスにより、二次相を促進することなく、SnO2 相の結晶性が維持および強化されました。これらの結果は、膜に取り込まれる酸素が増えると結晶化度が増加するため、大気熱アニーリング処理に関して SnO2 膜の結晶化度が向上することが実証された、以前に報告された知見 51 と一致しています。

GIXRD は、堆積したままの SnO2 およびアニールした SnO2 薄膜サンプル用です。

調査 XPS スペクトルにより、特に表面洗浄後、O と Sn のみが存在すること、および C の含有量が低いかまったく存在しないことにより、SnO2 薄膜サンプルの純度が高いことが明らかになりました。図4aに示すように、すべてのピークはSnおよびOの光電子とオージェ電子に関連しています。堆積したままの SnO2 サンプルの場合、Sn3d5/2 ピークは 486.7 eV のより高い結合エネルギーに位置しており、これは Sn(IV) に関連するより高い酸化状態の存在を示しています。空気アニーリングプロセス後、Sn3d5/2のピーク位置は486.8eVのより高い結合エネルギーの方にわずかにシフトしました。これは、図4bに示されているように、アニーリング処理後の酸化状態のわずかな増加を示しています。これらの結果は、上で説明した結晶子サイズの増加とよく一致します。 XPS 関連の O 1 s スペクトルは 2 つの主成分ピークを示しています。最初のピークは SnO2 格子内の酸素原子から発生する光電子に関連しており、2 番目のピークは Sn 酸化物の欠陥である可能性のある他の酸素の化学状態に関連しています。図4c、dに示すように、表面に残っている有機分子、および/または表面に吸着された水分。堆積したままの SnO2 サンプルの場合、格子 SnO2 に関連する O のピーク位置は 530.6 eV にあり、これは SnO2 に関連する Sn(IV) 酸化物の存在を確認します。これは、以前の GIXRD の結果ともよく裏付けられています。格子酸化物のピークの半値幅は 1.26 eV であり、これは真空ベースの材料堆積によって達成されると予想される化学的無秩序性が低いことを示す低い値です。アニーリング後、格子酸化物に関連する O のピーク位置は 530.8 eV に増加し、アニーリング後の SnO2 薄膜の酸化状態がより高いことが明らかになりました。さらに、格子酸化物に関連する O の FWHM は 1.26 eV から 1.25 eV にわずかに減少しており、化学的無秩序がわずかに増加していることが明らかになりました。格子酸化物に関連する O の割合は 79.8 % から 80.1% にわずかに増加しました。これは、表 2 に示すように、熱アニーリングプロセスによって SnO2 膜の微細構造が改善され、酸素のわずかな減少が可能になったことも明らかにしています。欠員。全体として、このプロセスにより SnO2 薄膜の表面化学が改善されました 52。

堆積したままの SnO2 およびアニールした SnO2 薄膜サンプルの洗浄後の XPS スペクトル: (a) 調査、(b) Sn3d、(c) 堆積したままの SnO2 の O1s、(d) アニールした SnO2 の O1s。

SnO2 フィルムは、可視領域で 80% を超える高い光透過率を示しました。 Tauc プロットから得られた関連バンドギャップは約 3.95 eV であり、この値は TiO2 および/または ZnO 薄膜の値よりも大きかった (図 5)。バンドギャップが大きいほど、効率的な正孔阻止および高エネルギー光子の吸収に対する障壁として機能し、それによって電流損失が減少することは注目に値します。これは安定したハロゲン化物ペロブスカイト太陽電池の要件です。実際、PSC のニップ平面構造用の効果的な ETL 層には、高い光透過率と膜品質の両方が重要です 53。

(a) フッ素ドープ酸化スズ (FTO) ガラス上およびガラスのみ上の FTO 上に堆積されたスパッタ SnO2 膜の透過率スペクトル %。 (b) バンドギャップ 3.95 eV を示す関連する Tauc プロット。

さらに、Kam et al.53 は、半導体バンド構造を使用して、スパッタリングされた SnO2 膜の伝導帯最小値 (CBM) の位置を計算しました。これは、TiO2 や ZnO よりもさらに低い、-4.36 eV であることがわかりました。ここで、両方とも約 - 4.2 eV です。より具体的には、より深い伝導帯値は、吸収体層、すなわちペロブスカイト膜からSnO2 ETL層への電子の移動を改善する。同じ文脈で、Kam et al. 計算では、価電子帯最大値 (VBM) の位置が - 8.08 eV53 であることも示されました。これは、それぞれ - 7.4 eV および - 7.6 eV にある TiO2 および ZnO の位置よりも明らかに深いです。ここでも、SnO2 のより大きなバンドギャップと共役した SnO2 のより深い価電子帯により、SnO2 ETL に向かう正孔をブロックするペロブスカイト膜の能力が強化されます。

一方、SnO2 膜の電気抵抗率は、空気中での熱アニール後、0.245 Ω cm (堆積時) から 0.134 Ω cm に減少しました。関連する電子移動度は、堆積時の 4.38 cm2/Vs からアニール処理後は 11.29 cm2/Vs に増加しました。ただし、電子密度は 5.82 × 1018 cm-3 から 3.86 × 1018 cm-3 にわずかに減少しています。堆積したままの SnO2 サンプルとアニールした SnO2 サンプルは、負の電荷キャリアタイプ (電子) を持ちます。熱アニーリングプロセスにより、電子移動度が大幅に増加することにより電気伝導度が明らかに向上しました。この発見は、アニーリングプロセス後の結晶子サイズの増加と一致しています。空気中の酸素存在下での熱アニーリングにより空いた酸素サイトの充填が可能になるため、電荷キャリア濃度の減少は酸素空孔の減少に関連します。一方、表面形態への影響はあまり明らかではありません。熱アニーリングの効果は、微細構造研究と化学状態分析、およびAFMによって行われた平均粗さの測定を通じて上記で強調され、議論されています（図2e、f）。実際、二乗平均平方根 (RMS) 粗さ値は低レベルの値であることが判明し、堆積したままの膜とアニールした膜の間でわずかに変化しました (1.45 ～ 1.33 nm の範囲で測定)。さらに、形態学的観点から、スパッタリングされたＳｎＯ２膜は均一に堆積され、それによりかなり低い表面粗さの値を示した。このプロセスは熱アニーリング処理によっても強化され、得られた粗さの値は SnO2/FTO/ガラス上の溶液堆積ペロブスカイトに非常に適合します。したがって、粗さの影響に関するこの重要な問題は、関連文献では詳しく議論されていません。 SnO2 膜の粗さのレベルが高くなると、ペロブスカイト結晶化速度が不定になり、最終的にはペロブスカイト吸収体層と SnO2 ETL の間のキャリア再結合確率の増加につながることは注目に値します。

これらの PSC デバイスに対する現実世界の条件の影響、特に砂漠環境などの過酷な条件で動作する場合の影響を強調するために、温度に敏感なフォトルミネッセンス (PL) 研究が PL 分光法によって実施され、以下の相関関係が解明されました。電荷キャリアとバンドギャップのダイナミクス。図6aは、ガラス基板上に堆積されたトリカチオンペロブスカイト膜のPL測定の温度依存性を示しています。約 773 nm を中心とする明確な PL ピークが測定され、これがバンド間の再結合の指紋となります。これは、約 1.6 eV の関連バンドギャップを示し、典型的にはトリカチオンペロブスカイト材料の正方晶相に対応します 13。温度の関数としてのPL発光ピーク位置の変化（図6a）、ならびにPL発光ピークの広がりと強度の変化（図6b）を温度の関数として調査し、結果を図6に示します。 PL強度が求められました。〜 40 °C までは温度に対して増加し、温度が 40 °C から 75 °C まで上昇し続けると減少し始めます。

(a) ガラス基板上に堆積された吸収体ペロブスカイト膜の PL スペクトルの変化。測定は 25 ～ 75 °C の範囲で実行されます。 PL λext = 532 nm。 (b) 〜 773 nm での PL ピーク強度と温度の関数としての FWHM の関連変化。

PL発光強度の上昇は一般に、バンドギャップ内のトラップおよび欠陥レベルでの非発光再結合の減少の結果であり、これによりバンド間の再結合速度が低下し、ペロブスカイト膜内の電荷とフォノンの結合が低下します15。、54、それによって Voc とフィルファクター (FF) 値の改善につながります。さらに、温度が40℃を超えるとPL発光ピーク強度が減少するのは、電荷とフォノンの結合の増大による電荷トラップが原因です。これには、PL 発光ピークの広がりも伴います (図 6a)13。電荷とフォノンの結合と軌道分裂の変化は、温度上昇に伴うペロブスカイト格子の膨張の直接的な結果であり、PL 発光で約 15 meV のブルーシフトに加えて、特異なバンドギャップの拡大を引き起こします 13。この温度範囲では、特定の関与するフォノンモードの周波数と個体数の両方が温度とともに増加し54、電子とフォノンの結合による電荷トラップが支配的であるという示唆を裏付けており、これが温度範囲でのPSC性能の低下の背後にある可能性があります。気温の上昇。図 6b は、電荷とフォノンの結合 13,55 の温度依存性、つまり温度に対する PL 発光ピークの FWHM の変化のさらなるハイライトを示しています。 FWHM は RT から 40 °C までわずかに減少し、その後 40 °C から 75 °C まで顕著に増加することがわかり、この温度範囲では電荷とフォノンの相互作用がより高いことを示しています。この FWHM の拡大は、40 °C を超える温度での PSC PV 性能の低下が、より高次の電荷とフォノンの相互作用に関連する電荷トラップに起因する可能性があるという診断と結論をさらに裏付けています。全体として、最大 40 °C での PL 変化は、ペロブスカイト/ガラス界面付近のキャリアの蓄積および/または非放射電荷トラップの減少に起因すると考えられますが、高温ではより高い電荷とフォノンの相互作用が支配的になります。

図 7 は、ETL として統合された最適化されたスパッタ SnO2 膜に基づく最良のデバイスのペロブスカイト平面接合太陽電池の性能を示しています。図 7a は、積分電流密度に関連付けられた入射光子電流効率 (IPCE) を示しています。成長および堆積後の条件を使用した SnO2 薄膜の最適化プロセスに続いて、微細構造、形態、表面化学に関連する材料特性、および光電子特性を改善することで、最適化された SnO2 ETL を達成できます。したがって、ポストアニーリング処理後には、図7bに示すように17.1％のPCEが達成されました。堆積直後の SnO2 ETL の 15.07% から熱アニール後の SnO2 ETL の 17.1% への PCE の向上は、導電率や電子移動度を含む微細構造および光電子特性の向上の直接の結果です。上で論じたように、SnO2 は可視光領域での高い透過率と深い価電子帯最大位置を持ち、SnO2/ペロブスカイト界面での再結合を最小限に抑えながら正孔阻止プロセスを改善します。 22 mA cm-2 という JSC に関連する高い値は、JSC を統合した入射光子から電子への変換効率 (図 7a) とよく裏付けられており、これは SnO2 ETL 層の高い透過率も裏付けています。

ペロブスカイト太陽電池デバイスの性能。 (a) ETL としてスパッタリングされた SnO2 膜に基づく最良のデバイスの IPCE および関連する積分電流密度。（b）堆積したままのSnO2膜と250°CでアニールしたSnO2膜に基づくペロブスカイトデバイスのJ-V曲線（デバイスの性能結果は250°CでアニールしたSnO2に関連しています）。

TiO2 と比較したペロブスカイト太陽電池の ETL としての SnO2 のもう 1 つの利点は、動作安定性と寿命が長いことです。実際、SnO2 ETL ベースの太陽電池の動作寿命は、45 °C での連続光照射下での最大電力点で測定されています (詳細な結果はここには示されていませんが、別のレポートの対象となります)。。最も優れた T80 寿命は 250 時間で、平均寿命は 200 時間を超えました。このプロトコルは、動作の安定性をテストするための最も信頼性が高く、再現性のある方法であるとも考えられています56。

最後に、図 8 は、約 30 件の参考文献から得た、SnO2 ETL ベースのさまざまな PSC 太陽電池について記録されたさまざまな PCE 値の文献調査をまとめたものです。この文献調査では、SnO2 ETL はさまざまな材料源からさまざまな方法で成長させられました。マグネトロンスパッタリングに関連する参考文献は 2 つだけ見つかり、我々の現在の研究と同等の値が示されています。堆積後の熱アニーリングによって微細構造および光電子特性を改善することにより、体系的な研究を通じて PV 特性を強化するためのさらなる最適化が提供される可能性があります。

Summary of a literature survey of various PCE values recorded for different PSC solar cells based SnO2 ETL. SnO2 was grown by different methods from different sources21,26,49, 20% efficiency in triple-cation perovskite solar cells. Adv. Func. Mater. 30(24), 2001559 (2020)." href="#ref-CR57" id="ref-link-section-d194710350e1637">57,58,59,60,61,62,63,64,65,66,67,68,69,70,71,72,73,74,75,76,77,78,79,80,81。

我々は、FTO 基板上のスピンコート (FA、MA、Cs) トリプルカチオンベースのペロブスカイト太陽電池の ETL として、RF マグネトロンスパッタリング SnO2 を採用することに成功しました。私たちは、メソポーラス足場も高温処理手順も、高いデバイス性能を達成するために不可欠ではないことを実証しました。さらに、パッシベーションプロセスは実行されておらず、カプセル化も使用されていません。それにもかかわらず、17.10% PCE の PSC が達成されました。材料の特性評価研究では、空気アニールによって材料の構造的および電気的特性が向上し、特に電子移動度の向上につながる結晶子サイズの向上が実証されました。これらの機能強化により、PSC デバイスの全体的なパフォーマンスが向上しました。温度依存性に関する我々の結果は、異なる温度間隔での PV 性能を支配する電荷移動ダイナミクスや電荷再結合など、さまざまな物理現象の相互作用を示唆しました。我々は、最大 40 °C での PL 変化は、SnO2/ペロブスカイト界面近くのキャリア蓄積の可能性と非放射電荷トラップの減少に起因すると考えましたが、高温ではより高い電荷とフォノンの相互作用が支配的であると考えられています（つまり、 40～75℃）。私たちの研究は、実際の動作温度における PSC の動作信頼性と PV 性能の変動性、さらにはペロブスカイト材料の基礎となるメカニズムについての重要な洞察を提供します。さらに重要なことは、ETL としてスパッタリングされた SnO2 は、優れた PV デバイスの性能、安定性、寿命を可能にすることが実証されており、スパッタリング SnO2 膜をさらに開発し、大規模でコスト効率の高いペロブスカイト PV モジュールに統合するための有望なルートとして機能する可能性があります。

７Ω／□のシート抵抗を有するガラスコーティングされたＦＴＯ基板は、使用前に、まず１重量％のドデシル硫酸ナトリウム水溶液、脱イオン水、アセトン、およびイソプロピルアルコールで洗浄された。 SnO2 薄膜は、高純度 SnO ターゲット (純度 99.99%、直径 2 インチ、Codex International™) を使用し、4 ℃の O2:Ar 混合気下、200 °C で RF マグネトロンスパッタリング (Torr™) によってこれらのガラス/FTO 上に成長しました。：200 sccm、50 Wの電力で10分間。最初に 5 × 10-5 Torr のベース圧力に達し、次に可変酸素流量に依存する堆積圧力が約 5 × 10-3 Torr に設定されました。マグネトロンプラズマを形成し維持するにはアルゴンが必要であるが、成長した膜中の酸化スズ（IV）酸化物の最高の化学状態を保証するために十分な酸素流が提供された。膜厚は約４０ｎｍであった。膜の被覆率を高めるために、約 4 nm min-1 の堆積速度が意図的に選択されました。次に、フィルムを UV オゾンで 15 分間処理し、次に 1 つの SnO2 サンプルを空気中 250 °C で 30 分間ポストアニールしました。次に、ペロブスカイト層の堆積のためにサンプルを窒素で満たされたグローブボックスに置きました。

「(FA、MA、および Cs: FMC) トリプルカチオン混合ハロゲン化物ペロブスカイトは、酸素および H2O レベルを 1 ppm 未満に維持するためにグローブボックス条件内で調製されました。FAPbI3 と FMC を得るために、ワンステップおよび「貧溶媒」プロセスが採用されました。 Cs0.05MA0.10FA0.85Pb(I0.85Br0.15)3 は、前駆体を 1:4 DMSO:DMF 混合溶媒に溶解することによって調製されました。CsI (0.07 M)、 DMSO 中の FAI (1.13 M)、PbI2 (1.19 M)、MABr (0.2 M)、および PbBr2 (0.2 M): 5% 過剰の PbI2 を含む DMF 溶媒ペロブスカイト膜は 40 nm SnO2 層上に堆積されましたこのプロセスは、1000 rpm で 10 秒間、第 1 段階の加速速度 200 rpm/s で開始され、続いて最終速度 4000 rpm に達するまで 1500 rpm/s の第 2 段階の加速が続きました。最後の 20 秒間の回転中に、120 μL のクロロベンゼンが基板上に滴下されました。得られた膜は最後に 100 °C で 60 分間アニールされました」と、このプロセスは以前に Manekkathodi らによって報告されています 82。

「ドープされた Spiro-OMeTAD は、65 mg の Spiro-OMeTAD を 1 mL のクロロベンゼンに溶解することによって調製されました。次に、17.5 μL/mL の 26 mM リチウムドーパント溶液（アセトニトリル中のビス（トリフルオロメタン）スルホンイミドリチウム塩溶液）をアセトニトリル、コバルトドーパント (FK209) の 26 mM アセトニトリル溶液 21.9 μL/mL、および tert-ブチルピリジン 20 μL/mL を添加剤として加え、この溶液を 4000 rpm で 20 秒間スピンコートしました。「成長直後のペロブスカイト膜。Spiro-OMeTAD の堆積後、サンプルは酸化の目的でグローブボックスから取り出されました」、このプロセスは Manekkathodi らによって以前に報告されています 82。

100 nm Au フィルムのバックコンタクト電極を真空下で熱蒸着してデバイスを完成させました。フィルムの厚さは、触針式プロファイラー（Bruker Dektak）によって測定した。

紫外光および可視光の透過率および吸光度スペクトルは、紫外可視分光分析法 (Jasco V670) によって測定しました。

電気的特性は、van der Pauw 測定技術を使用したホール効果測定によって調査されました。磁場 0.56 T のプローブ Lakeshore 8400 装置を使用しました。測定は室温、空気中、大気圧で行われました。電気的特性 (キャリア移動度を含む) は、サンプル (つまりフィルム) に垂直な磁場とサンプルに電流を流すことによってホール電圧によって測定されました。電流の流れと磁場の組み合わせにより、横電流が発生します。結果として生じる電位がフィルム全体で測定されます。

100 mW/cm2 の標準 AM1.5G AAA ソーラーシミュレータと認定基準 Si 太陽電池を使用して、PV 性能を分析しました (Newport, Inc.)。測定は周囲空気中で行われました。適切なマスクは、0.16 cm2 のアクティブ領域を設計しました。 I-V プロットは、照明 (Keithley モデル 2400 光源計) を使用して 25 ～ 75 °C のさまざまな温度下で記録されました。ソリッドステート加熱/冷却システム (ThermoCube) により、3 ～ 5 °C/分の温度上昇/冷却速度が採用されました。 PSC は、次の測定を開始する前に、各温度設定で 10 分間安定させました。すべての冷却および/または加熱ステップは暗所で実行されました。

安定性を高めるために、180 Ω の負荷抵抗をデバイスに接続しました。電流 - 電圧 (I - V 曲線) スキャンが取得されました。測定中にフィルターは使用されていません。安定性の測定は、窒素ボックス内、相対湿度 5% で実施されました。 EQE スキャンは IPCE 測定システムによって取得されました。

CCDカメラを備えたiHR320蛍光分光計(Horiba、Jobin Yvon iHR320)をフォトルミネセンス(PL)スペクトル記録に使用した。吸収材料の応答を他の影響から切り離すために、上記と同じ手順に従ってペロブスカイト膜のみをガラス基板上に成長させました。波長 532 nm の緑色 PL 励起源が使用され、ダイオード励起固体レーザー (Laser Quantum 製) に基づいています。

目的は、吸収体フィルムの PL 応答の温度依存性を調査することです。これを行うために、温度を 5 °C/分の昇温速度で RT から 75 °C まで変化させました。各温度において、測定前にサンプルの温度を 5 分間安定させます。サンプルの光劣化を避けるために、加熱および安定化の間隔中はレーザーをオフにしました。すべての温度で、PL 応答はサンプル上の同じスポットから、同じ露出と積分時間で記録されました。

PSC デバイスの構成は、図 9 に示すように、ガラス基板上の層がそれぞれフッ素ドープ酸化錫 (FTO)、SnO2、ペロブスカイト、Spiro-OMETAD、および Au である従来のアーキテクチャに基づいています。FTO 材料と SnO2 が使用されます。それぞれアノードとETLとして使用され、ペロブスカイトは吸収層として使用されます。 Spiro-OMETAD は HTL として機能し、金属陰極は Au コンタクトで作られています。

(a) この研究で使用したペロブスカイト太陽電池 (PSC) の概略図。 (b) Cs0.05MA0.10FA0.85Pb(I0.85Br0.15)3 PSC の断面 SEM 画像。挿入図は、実験で使用されたものの代表的な PSC の写真を示しています。

FTO の影響を受けずに SnO2 材料特性のみを特徴付けるために、SnO2 サンプルをガラス基板上に調製しました。

斜入射 X 線回折 (GIXRD) は、堆積したままの SnO2 サンプルとアニールしたサンプルの両方に対して実行されました。Ｘ線源の入射角は０．５５°に固定され、一方、両方の回折図において２θは１５°から６５°まで走査された。両方のディフラクトグラムについて、ステップサイズは 0.02° に固定され、スキャン速度は 2°/分に維持されました。 X線源はCu K-alphaで、波長は1.54Åです。 GIXRD 分析は Riraku Smartlab (日本) を使用して実行されました。

X 線光電子分光法 (XPS) は、堆積したままの SnO2 薄膜サンプルとアニールした SnO2 薄膜サンプルの両方に対して実施されました。 Sn3d および O1s の高分解能スペクトルは、20 eV パスエネルギー、0.1 eV ステップサイズ、5 周期 (5 スペクトルの平均) を使用して実行されましたが、調査スペクトルは 100 eV パスエネルギー、1 eV ステップサイズ、1 周期 (平均化なし) を使用して達成されました。。 XPS 分析の前に、まず両方のサンプルを低エネルギー/原子アルゴンクラスターソースを使用して洗浄し、SnO2 薄膜サンプルの表面化学を変えることなく表面汚染を除去しました。これは、Sn3d スペクトルを維持しながら炭素汚染が大幅に減少することで確認されています。無傷。 XPS 装置は、Au、Ag、Cu の 3 つの純粋な標準サンプルを使用して校正されていることは注目に値します。測定中、すべてのスペクトルは C1 を使用して参照され、すべての表面帯電に関連するシフトが補正されました。 XPS 分析は、Thermo Fisher Scientific-Escalab 250Xi (英国) を使用して実行されました。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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著者らは、HBKU コアラボおよびカタール環境エネルギー研究所 (QEERI)、ハマド・ビン・ハリファ大学 (HBKU)、カタール財団に感謝の意を表します。 BA は、カタール財団のメンバーであるカタール国立研究基金 (QNRF) の助成金番号 NPRP11S-0117-180330 による財政的貢献に感謝します。著者らは、材料の詳細な特性評価について、HBKU Core Labs の M. Pasha 氏と Tong 博士に特に感謝したいと思います。カタール国立図書館が提供するオープンアクセス資金。

カタール国立図書館が提供するオープンアクセス資金。

Y. Zakaria と B. Aïssa の著者も同様に貢献しました。

カタール環境エネルギー研究所 (QEERI)、ハマド・ビン・ハリファ大学 (HBKU)、カタール財団、私書箱 34110、ドーハ、カタール

Y. ザカリア、B. アイッサ、S. マンスール

ICube‑CNRS 研究所、ストラスブール大学、67037、ストラスブール、フランス

Y. ザカリア、T. フィックス、S. アージ、A. スラウィ

PubMed Google Scholar でこの著者を検索することもできます

BA と YZ は実験を設計し、実験を実行し、データを分析し、論文を執筆しました。 BATF、SA、SM、AS はデータ分析に貢献し、論文の内容をレビューしました。 BA と YZ は MS を改訂し、査読者のコメントに対処しました。

B. アイッサへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

ザカリア、Y.、アイッサ、B.、フィックス、T. 他。トリプルカチオンペロブスカイト太陽電池用のRFマグネトロンスパッタリングSnO2ベースの電子輸送層の中温蒸着。 Sci Rep 13、9100 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35651-1

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受信日: 2023 年 2 月 27 日

受理日: 2023 年 5 月 22 日

公開日: 2023 年 6 月 5 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35651-1

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